光學倍頻又稱光學二次諧波,是指由于光與非線性媒質(一般是晶體)相互作用,使頻率為ω的基頻光轉變為2ω的倍頻光的現象。這是一種常見而重要的二階非線性光學效應。激光出現后的1961年,P.A.弗蘭肯等人利用石英晶體將紅寶石激光器發出的波長為 694.3納米的激光轉變成波長為347.15納米的倍頻激光,從而開始了非線性光學的主要歷史階段。圖1是該實驗裝置的原理圖。
光學倍頻來源于媒質在基頻光波電場作用下產生的二階非線性極化,即極化強度中與光波電場二次方成比例的部分。這一部分極化強度相當于存在一種頻率為2ω的振蕩電偶極矩。基頻光波在媒質中傳播的同時激勵起一系列這樣的振蕩電偶極矩。它們在空間中的分布就好比一個按一定規則排列的偶極矩陣列,偶極矩之間有一定的相對位相。由于陣列中每個電偶極矩都要輻射頻率為2ω的光波, 故偶極矩陣列的輻射應是這些光波互相干涉的結果。無疑,只當干涉是相互加強時才會有效地產生倍頻光輸出。為此,陣列中各振蕩電偶極矩間要保持恰當的位相關系。 從此便產生了所謂位相匹配條件k(2ω)=2k(ω),它是產生光學倍頻的重要條件,其中k(ω)和k(2ω)分別為基頻和倍頻光在媒質中的波矢。 當這兩個光波沿同一方向傳播時,此條件轉化為要求媒質中倍頻光的折射率n(2ω)等于基頻光的折射率n(ω)。
通常利用晶體本身的雙折射性質來實現位相匹配。例如,對于負單軸晶體,在正常色散情況下,可選擇光的偏振方向使基頻光為尋常光,倍頻光為非常光,再通過夾角θ 來實現位相匹配。參看圖2,其中的圓(球面)是頻率為ω 的尋常光的折射率曲面。它表示這種光在任意方向傳播時折射率n(ω)均等于n憙 。該圖的橢圓(橢球面)是頻率為 2ω 的非常光的折射率曲面。它表示這種光的折射率n(2ω)隨傳播方向θ而變化, 在大值n厺與小值之間沿著橢圓變動。當θ=θm時球面與橢球面相交,即光沿此方向傳播時n(ω)=n(2ω)。這意味著當選擇此方向入射基頻光時,位相匹配條件得到滿足并在同一方向會有倍頻光輸出。
當滿足位相匹配條件時,倍頻光功率密度正比于基頻光功率密度的二次方,也正比于晶體作用長度的二次方。此外還與媒質的倍頻系數(二階非線性極化率)二次方成正比。
光學倍頻可將紅外激光轉變為可見激光,或將可見激光轉變為波長更短的激光,從而擴展激光譜線覆蓋的范圍。在激光技術中已被廣泛采用。為得到波長更短的激光可用多級倍頻。
目前已有許多種倍頻晶體,且可達到相當高的倍頻轉換效率。對于可見及近紅外的基頻光,常用的倍頻晶體有 KDP、KD*P、ADP、LiIO3、CDA等等, 轉換效率可高達30%~50%。對于中紅外基頻光,常用晶體為Ag3AsS3、GdGeAs2、Te、CdSe等,轉換效率為5%~15%左右。
用非線性晶體使基頻入射光波產生倍頻光波(又稱光學二次諧波)的非線性光學效應。1961年弗蘭根使光學倍頻得以實現。次年,勃羅姆貝根作出了理論解釋,為非線性光學奠定了基礎。
當入射光很強時,入射光在晶體材料中感生的電極化強度P可能包含非線性項:
P=X(1)E+X(2)E2
如果某點處入射光波表示為E=E0cosωt,則
可見,電極化強度中除了有直流成分外,還有頻率為ω的基頻和頻率為2ω的倍頻成分。與這些電極化強度成分相應,有基頻極化波P(ω)和倍頻極化波P(2ω),及其相應的基頻次波幅射和倍頻次波輻射,即E′(ω)和E′(2ω)。
在光學二次諧波產生過程中,非線性晶體的原子或分子的量子狀態不發生變化,因此輻射場光子須滿足能量守恒和動量守恒,后者在非線性光學中稱為相位匹配。基頻入射光子的能量為hv,波矢
(λ)和n(λ′)為非線性晶體對基頻光和諧波光的折射率;α0和α′為基頻光和諧波光傳播方向上的單位矢量。于是能量守恒要求hv+hv=hv′,即要求二次諧波的頻率v′應該是入射基波頻率的二倍。動量守恒要
n(v)=n(2v),即要求晶體對入射基波光和二次諧波光的折射率相同。設晶體為負單軸晶體,具有正常色散特性。晶體內o光和e光折射率滿足條件:ne(2v)>ne(v)和n0(2v)>n0(v)。則實驗中可選擇基頻入射光以o光形式入射,使諧波光以e光形式出射,則在與晶體光軸成ψ0角的特殊方向上,可以實現ne(v)=n0(2v)。還可以用其它方法實現相位匹配條件。
光學倍頻目前已廣泛使用于激光頻率轉換,由基波向二次諧波的能量轉換效率可達30~50%。將1.06微米紅外激光轉換成0.53微米的綠色激光,已在實驗室中實現。